After en kort og undistinguished tid i hæren hvor han ble venner med en annen musiker som heter Billy Cox, flyttet Jimi til Clarksville, Tennessee hvor han dannet et band. Helt fra begynnelsen av fargerik Jimi Hendrix personlighet ble sett av publikum med Hendrix å lære å spille gitar med tennene i imitasjon av andre gitarister på den tiden. Etter å ha ganske hard tid prøver å tjene til livets opphold i New York, Jimi ble en del av Isley Brothers band og begynte å turnere der han til slutt ble ansatt som medlem av Lille Richards backing group.
Meanwhile Chas Chandler, bassisten med dyrene var ønsker å slutte å utføre og bli en entreprenør. Han hadde hørt en sang som heter "Hey Joe" og var fast bestemt på å finne en artist til å ta det opp. Han lyttet til Jimi Hendrix spille det, og bestemte seg for at han hadde funnet sin artist. Chandler hjalp Jimi flytte til London og fant to engelske musikere, bassisten Noel Redding og trommeslageren Mitch Mitchell å danne The Jimi Hendrix Experience. Det var rundt denne tiden at Jimi begynte å bli lagt merke til av kjente britiske musikere som Cream, The Who, The Beatles og The Rolling Stones.
"Hey Joe" ble The Jimi Hendrix Experience sin første singel i 1966. De fulgte opp dette med Hendrix komposisjoner "Stone Free "," Purple Haze "og" The Wind Cries Mary ". Ukuelig showman i Jimi Hendrix kom ut og satte fyr på gitaren sin under en stint som en del av avskjedsturneen med The Walker Brothers mars 1967. I mai samme år Jimi Hendrix Experience ut sin første LP "Are You Experienced" som zoomet til toppen av hitlistene, men måtte nøye seg med nummer to flekk bak The Beatles '«Sgt Peppers Lonely. Hearts Club Band".
I juni 1967 Jimi dukket opp på The Monterey Pop Festival å slippe løs for første gang på musikkelskere i Amerika. Hans over toppen scenepersonlighet og flamboyant gitarstil brent hans bilde i Annals of hippiedom. Gitaren-ødelegge helten hadde endelig kommet. Den neste måneden Jimi møttes og ble forelsket i d